李志雄:揭秘有机质在水铁矿纳米颗粒上的吸附和后续团聚行为机制【ES&T,2024】
2024.12.11 | 系统管理员 | 科研动态
水铁矿纳米颗粒(FNPs)的团聚行为可以控制其与水中污染物、微量元素和有机化合物的命运。然而,由于自然环境中有机物(OM)性质复杂,且经常会存在多种因素共同变化(co-vary)的情况,导致在OM存在的情况下,FNPs的团聚行为很难预测。
针对上述问题,我校李志雄副教授、陈家玮教授,联合北京大学胡焱弟研究员等国内外科研人员,选择(聚)丙烯酸(PAA或AA)和聚乙二醇(有无末端羧基,分别为PEG或PEGbis)五种模板有机物,对OM的关键特性—羧基密度和分子量(MW)—进行分别研究,探讨了它们对OM在FNPs上的吸附及后续团聚机制的影响,取得的主要认识如下:
1、对于分子量相似的OM,具有更高羧基密度的OM在FNPs上的吸附量更大,即PAA2k>PEGbis>PEG。而对于具有相同羧基密度的OM,MW较大的OM吸附更多,即PAA25k>PAA2k>AA。
2、FNPs的团聚行为在很大程度上受吸附量控制。吸附量可忽略的OM(如PEG和AA)不会改变FNPs的团聚行为。对于低羧基密度的有机物(PEGbis),即使浓度很高(100 mg C/L)其吸附量也很低,并且会产生架桥作用促进FNPs团聚。
3、对于高羧基密度的OM(PAA2k和PAA25k),MW较低的PAA2k会在较低浓度(3 mg C/L)时通过补丁电荷吸引作用促进团聚,而PAA25k则会通过空间位阻作用抑制团聚。在较高浓度下(5 mg C/L),这两种OM都会通过空间位阻作用抑制FNPs的团聚。
本研究为理解和预测在具有不同NOM组成的自然环境中FNPs的迁移和归趋等地球化学行为提供了新的见解。
表1 5种模板OM的基本信息
图1 不同浓度OM在FNPs上的吸附量(a)以及吸附后的zeta电位值(b)
图2 不同实验条件下FNPs的分形维数图(静态光散射SLS测得)
图3 MW和羧基密度不同的OM对吸附和团聚机制影响示意图
该成果近期发表在国际环境地球化学知名期刊《Environmental Science&Technology》上。该研究得到国家自然科学基金项目(42107265、21925801、42177193)资助:Zhixiong Li,Stacey M.Louie,Juntao Zhao,Juanjuan Liu,Jing Zhang,Jiawei Chen*,Huazhang Zhao and Yandi Hu*.Deciphering the Roles of Molecular Weight and Carboxyl Richness of Organic Matter on Their Adsorption onto Ferrihydrite Nanoparticles and the Resulting Aggregation.Environmental Science&Technology.2024,58,20480-20489.
全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c06885